近日，淮北师范大学绿色和精准合成化学及应用教育部重点实验室代凯教授团队在光催化CO2还原研究方面取得重要进展，相关成果以“Interfacial Chemical Bond and Oxygen Vacancy-Enhanced In₂O₃/CdSe-DETA S-scheme Heterojunction for Photocatalytic CO₂ Conversion”为题发表在Advanced Functional Materials（DOI: 10.1002/adfm.202214470）上。

       CdSe因其优异的光学性能、合适的带隙和良好的电子迁移率而成为光催化应用的热门材料。然而CdSe面临一系列的缺点，如：1）CdSe存在严重的光腐蚀现象；2）单一的CdSe材料光生载流子容易复合；3）太阳光利用率低，严重影响了其实际产业化应用。

       基于上述科学问题，淮北师范大学绿色和精准合成化学及应用教育部重点实验室代凯教授团队与大连理工大学范科教授合作，成功构建了一种界面化学键和氧空位增强的Vo-In₂O₃/CdSe-DETA S型异质结用于光催化CO₂转化。Vo-In₂O₃和CdSe-DETA之间形成S型异质结，有利于载流子分离，同时含有氧空位的Vo-In₂O₃的引入也改善了复合材料的能带结构，从而提高了材料的光吸收能力 (图1)。此外，在Vo-In₂O₃相对有序的晶格条纹中观察到明显的原子缺陷，而在蓝色区域的模糊晶格条纹表明在Vo-In₂O₃中存在大量的缺陷。

图1. Vo-In₂O₃/CdSe-DETA的结构表征

       在光催化CO₂还原性能测试中，这种由In-Vo-In-O-Cd结构单元构建的Vo-In₂O₃/CdSe-DETA S型异质结对二氧化碳表现出很高的还原性（图2）。这是由于在氧空位与In-O-Cd键的协同作用下Vo-In₂O₃/CdSe-DETA S型异质结具有更好的CO₂的电子耦合能力。进一步的原位光谱表征和理论模拟计算，揭示了Vo-In₂O₃/CdSe-DETA S型异质结界面结构能够促进二氧化碳的吸附和活化，并且能降低碳氧吸附中间体的结合强度，这表明，Vo-In₂O₃中的氧空位的引入与In-O-Cd键的协同作用增强的S型异质结对提高二氧化碳光还原的活性至关重要，为提高CO₂转化效率提供新策略。

图2. Vo-In₂O₃/CdSe-DETA S型异质结载流子分离机制

       淮北师范大学硕士研究生赵志伟为该论文的第一作者。该项研究得到了国家自然科学基金、安徽省教育厅优秀科研创新团队、绿色和精准合成化学及应用教育部重点实验室、物理与电子信息学院和科研部的支持。

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