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2024年11月30日 星期六

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安大学者联合攻关团簇光催化剂的合理制备

文章来源:安徽大学作者:发布时间:2024-08-14

       近日,安徽大学化学化工学院朱满洲/康熙团队联合宣俊团队在金属团簇光催化研究方面取得新进展,相关研究成果以“Rational Design of Highly Phosphorescent Nanoclusters for Efficient Photocatalytic Oxidation为题在化学领域国际顶级期刊《Journal of the American Chemical Society》上在线发表(DOI: 10.1021/jacs.4c05530)。安徽大学2023级博士研究生朱晨、陈泽乐为共同第一作者,安徽大学朱满洲教授、宣俊教授、康熙教授为共同通讯作者,安徽大学化学化工学院为第一通讯单位。

       团簇的磷光发射是一种特殊的光致冷发光现象,是指团簇分子受光激发跃迁到激发三重态,然后缓慢地退激发并放出光子的过程。团簇的磷光发射往往对氧气十分敏感,其处于激发三重态下会发生能量转移使氧气激发成单线态氧(1O2)。由于1O2具有强氧化性,团簇作为光催化剂在有机化学中具有重要的潜在应用。然而,以往的团簇基光催化剂的合成通常是试错性的,限制了团簇光催化领域的快速发展。因此,开发新的团簇研究模版,在原子分子水平上揭示“团簇结构---光学性质---光催化能力”的关联,指导团簇材料的光催化应用,变得尤为迫切。

       在有机化学中,包含α,β-不饱和羰基片段的分子具有重要的合成价值,常应用于生命科学和天然分子全合成领域。烯醇硅醚类化合物在1O2存在下可以直接实现α,β-不饱和羰基化合物的合成。因此,设计具有1O2高产出能力的磷光金属团簇催化剂,阐明团簇结构与磷光性能以及光催化能力之间的构效关系,继而应用于催化α,β-不饱和羰基化合物的高效合成,对团簇光催化剂的合理制备具有重要的指导意义。

       针对此,朱满洲/康熙团队联合宣俊团队设计合成了系列具有可控结构的M15团簇(M代表金属;15代表金属的原子数)。所制备的M15团簇均在光照下发出磷光,其中Cu掺杂的M15团簇展现出最出色的1O2产生效率,能够高效催化氧化烯醇硅醚并合成出一系列具有应用价值的α,β-不饱和羰基化合物(图)。该工作设计合成了一系列具有磷光特性和优异光催化氧化能力的新型团簇基催化剂,对团簇光催化性能定制具有借鉴意义。

具有高效光催化氧化活性的金属团簇基催化剂的合理制备


新闻链接:http://www.ahu.edu.cn/2024/0814/c15059a345796/page.htm

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